二零零一年，她参与了湖南模特大赛的角逐，并最终在总决赛中脱颖而出，成功摘得冠军桂冠。到了二零零三年，她又投身于湖南经视《绝对男人》的赛事之中，经过层层选拔，最终取得了总决赛第四名的成绩。二零零六年，她报名参加了东方卫视选秀娱乐节目《加油！好男儿》武汉赛区的比赛，凭借出色的表现成功跻身武汉赛区五强，并进而入选全国三十强；同一年，她还与毛方圆、张飞飞、程显军共同合作，推出了一首合唱单曲《年轻的战场》；也是在这一年，她与张晓晨、李晟、吴建飞等人联袂主演了青春偶像剧《青蛙王子》，在剧中她饰演了李家的大儿子李知凯这一角色。二零零七年，她与毛方圆、巫迪文、陈泽宇共同组建了名为“兄弟联”的音乐组合；同年二月，兄弟联组合推出了他们的首支单曲《漫长的约会》；此外，由她演唱的歌曲《年轻的战场》在当年荣获了第十四届“东方风云榜”十大金曲奖项；同年四月，兄弟联组合发行了他们的首张组合音乐专辑《兄弟联》；也是在二零零七年，她参演了由秦俊杰、柏栩栩、张殿菲主演的青春励志运动偶像剧《网球王子》，在剧中她饰演了王亚津一角。二零零八年，她在吴建飞、郭帅、柏栩栩主演的特摄剧《铠甲勇士》中亮相，饰演了黑犀侠北凯这一角色。二零零九年，她出演了根据“张小盒”系列网络漫画改编而成的话剧《办公室有鬼》，在剧中担纲男主角高泽凯；同年，她再次出演了由秦俊杰、柏栩栩、张殿菲主演的青春励志运动偶像剧《加油网球王子》，继续饰演王亚津这一角色。二零一一年，她参演了由潘恒生执导的惊悚电影《紫宅》，在片中她饰演了周母的弟弟叶安。二零一二年，她在韩承羽、海陆、周孝安主演的励志爱情剧《水男孩》中出演，饰演了徐志杰一角。二零一四年，她与汪东城、戚薇、邱晔合作，共同主演了爱情喜剧电影《我的播音系女友》，在片中她饰演了男二号杨晨。二零二二年，她参演的电视剧《通天塔》正式播出。二零二五年七月二日，她参演的短剧《大院的夏天》也与观众见面。
钟凯是一位兼具内在修养与扎实功底的实力派演员，在首次尝试惊悚题材的作品时，他便展现出对角色深入而精准的领悟能力。在《紫宅》中，他的造型设计实现了前所未有的突破，完全超越了他以往所塑造的任何人物形象。凭借一米八八的模特般身材，他在舞台之上显得格外引人注目；不论处于台前还是幕后，钟凯始终流露出一种从容不迫的强烈自信。长期以来，他给予观众的印象总是成熟而稳重，作为一名典型的摩羯座男性，钟凯身上几乎凝聚了摩羯星座所具备的所有典型特质，包括坚韧、务实与高度的责任感。